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    繼兩篇JACS后，鞏金龍團(tuán)隊(duì)再發(fā)Nature Nanotechnology！
    來源： 時(shí)間：2023-04-07 14:51:34 瀏覽：1949次

    第一作者：Xin Chang和Zhijian Zhao

    通訊作者：鞏金龍教授

    通訊單位：天津大學(xué)

    DOI：10.1038/s41565-023-01344-z



    研究背景

    在合金催化劑中，幾何隔離的金屬原子可以實(shí)現(xiàn)高效性和選擇性催化。然而，活性原子與其鄰近原子之間的幾何和電子干擾，即不同的微環(huán)境，使得活性位點(diǎn)模糊不清。基于此，天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì)在Nature Nanotechnology上報(bào)道了通過融合多學(xué)科，創(chuàng)造性的提出了一種新方法，以描述微環(huán)境并確定單位點(diǎn)合金催化劑中活性位點(diǎn)的有效性。


    文章要點(diǎn)

    1、在PtM系（M=過渡金屬）中，通過考慮電子調(diào)節(jié)和幾何調(diào)制，作者提出了一個(gè)簡單的描述符——隔離度（degree-of-isolation），并在丙烷脫氫工業(yè)反應(yīng)中對(duì)PtM單位點(diǎn)合金的催化性能進(jìn)行描述。在丙烷脫氫（PDH）實(shí)驗(yàn)中的對(duì)丙烯選擇性高達(dá)93%，與計(jì)算描述符之間的高度一致。

    2、通過DFT計(jì)算、火山形隔離-選擇性圖等發(fā)現(xiàn)，設(shè)計(jì)選擇性單位點(diǎn)合金的Sabatier型原理，即對(duì)具有高隔離度的單位點(diǎn)合金，活性中心的改變對(duì)調(diào)節(jié)選擇性有很大影響。



    圖文展示

    圖1. Pt位點(diǎn)的電子調(diào)節(jié)

    圖2. Pt位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)

    圖3.火山形隔離-選擇性圖

    圖4.實(shí)驗(yàn)合成、表征和PDH性能

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