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    三校聯(lián)合！Nature子刊：FeN/Fe3N實現(xiàn)高效電化學(xué)CO2還原
    來源： 時間：2023-04-21 14:37:08 瀏覽：2456次

    第一作者：殷杰、Jing Jin、Zhouyang Yin和Liu Zhu

    通訊作者：殷杰研究員、Xin Du、席聘賢教授和孫守恒教授

    通訊單位：蘭州大學(xué)、鄭州大學(xué)和布朗大學(xué)

    DOI: 10.1038/s41467-023-37360-9


    研究背景

    納米金屬氮化物作為新一代CO2電還原催化劑引起了科學(xué)家們極大的興趣，然而其在還原條件下的結(jié)構(gòu)活性和穩(wěn)定性仍然具有局限性。基于此，美國布朗大學(xué)孫守恒教授、蘭州大學(xué)席聘賢教授和殷杰研究員、鄭州大學(xué)Xin Du等人報道了一種制備FeN/Fe3N納米顆粒的方法，可將FeN/Fe3N界面暴露在納米顆粒（NP）表面，以進行高效的電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）。該研究證明了一種可靠的界面控制策略，可以提高Fe-N結(jié)構(gòu)對CO2RR的催化效率。


    文章要點

    1、在FeN/Fe3N界面上分布著Fe-N4和Fe-N2配位，這兩種配位表現(xiàn)出促進CO2還原為CO的催化協(xié)同作用。在-0.4 V時，CO法拉第效率（FE）達到98%，在100 h的電解時間內(nèi)，F(xiàn)e在-0.4至-0.9 V保持穩(wěn)定。

    2、密度泛函理論（DFT）計算表明，F(xiàn)eN/Fe3N結(jié)構(gòu)具有一個更接近EF能級的d帶中心，其中有豐富的電子可以與反應(yīng)中間體（CO2ad, COOH*，CO*）結(jié)合。這種強相互作用降低了CO2ad向COOH*轉(zhuǎn)化的ΔG，為降低還原過電位和提高催化效率提供了必要的作用力。


    圖文展示

    圖1.Fe-N NP的表征

     

    圖2.Fe-N NP配位及電子結(jié)構(gòu)表征

     

    圖3.FeN/Fe3N催化劑的CO2RR性能

    圖4.Fe-N催化劑和CO2RR的原位光譜研究

    圖5. DFT計算

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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