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    中科大吳宇恩&周煌團(tuán)隊(duì)，最新JACS！
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-06-30 17:22:53 瀏覽：1494次

    第一作者：Lingxiao Wang和Xiaoping Gao

    通訊作者：吳宇恩教授和周煌博士

    通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

    DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04172




    研究背景

    在原子尺度上以有序的方式排列原子，以構(gòu)建穩(wěn)定的多原子結(jié)構(gòu)是一項(xiàng)非常具有挑戰(zhàn)性的課題。基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授和周煌博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)制造區(qū)域缺陷在二維（2D）表面上開(kāi)發(fā)了三維（3D）約束區(qū)域。這些區(qū)域由垂直堆疊的石墨烯（graphene）層組成，其中Ni和Fe原子同心錨定，形成高收率的軸向雙原子位點(diǎn)（Dual atomic sites, DASs）。同時(shí)，Ni-Fe DASs可用于電還原二氧化碳（CO2）生產(chǎn)可調(diào)節(jié)合成氣（CO和H2）。




    文章要點(diǎn)

    1、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，在-0.5 V下，Ni-Fe DASs（2: 2）的CO選擇性為75.3%，高于具有相同金屬負(fù)載量的Ni DASs（53.0%）和Fe DASs（48.1%）。同時(shí)，Ni-Fe DASs的優(yōu)勢(shì)導(dǎo)致H2輸出在-0.5 V時(shí)較低。

    2、在-1.1 V時(shí)，通過(guò)調(diào)整Ni和Fe原子的負(fù)載量，可以獲得所需的CO和H2的比值（3: 1時(shí)為0.97，2: 2時(shí)為0.51，1: 3時(shí)為0.32），其中Ni DASs和Fe DASs都不能滿足。比值為0.97的合成氣可通過(guò)氧合成反應(yīng)生成飽和醛，比值為0.51的合成氣是合成甲醇、乙酸和烯烴的理想原料氣，比值為0.32的合成氣通過(guò)熱催化可以獲得替代性天然氣。

    3、密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ni位點(diǎn)垂直調(diào)節(jié)下面層中相鄰Fe位點(diǎn)的電荷分布，導(dǎo)致d帶中心較低，反向削弱了*CO中間體的吸附，并抑制了Fe位點(diǎn)H2的產(chǎn)生。該研究提出了一種通過(guò)構(gòu)建約束選擇性表面來(lái)集中產(chǎn)生DASs的新方法。




    圖文展示

     

    圖1. Ni-Fe DASs（2: 2）的微觀表征

     

    圖2. Ni-Fe DASs（2: 2）的結(jié)構(gòu)表征

     

    圖3. Ni-Fe DASs的CO2還原性能

     

    圖4.對(duì)Ni-Fe DASs（2: 2）CO2RR性能的基本研究

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