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唐軍旺院士Nat. Commum.：新工藝！苯酚的選擇性高達(dá)92.6%！

來(lái)源：時(shí)間：2023-08-14 17:19:58 瀏覽：2014次

第一作者：Jijia Xie

通訊作者：唐軍旺院士

通訊單位：英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院/清華大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-023-40160-w

01

研究背景

由于苯在水中的溶解度很低，利用水不利于苯的轉(zhuǎn)化。同時(shí)，使用單一有機(jī)溶劑（如乙腈）或單一氣相可以最大限度地增加反應(yīng)物和催化劑之間的接觸，且會(huì)導(dǎo)致過(guò)量的氧化劑和不穩(wěn)定的苯酚產(chǎn)物的混合。為使苯一步氧化，提高預(yù)期苯酚產(chǎn)物的選擇性，應(yīng)該調(diào)節(jié)局部環(huán)境，避免富含氧化劑的環(huán)境。基于此，英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院/清華大學(xué)唐軍旺院士等人在P25上制備了復(fù)雜的原子銅包覆的Pd納米結(jié)構(gòu)，以降低苯活化的能壘，避免過(guò)氧化。為了進(jìn)一步避免其他副產(chǎn)品的生產(chǎn)，設(shè)計(jì)了一種前所未有的四相界面光催化工藝。結(jié)果表明，催化劑Pd-Cu/P25具有非常高的活性，更重要的是，碳選擇性對(duì)苯酚的轉(zhuǎn)變達(dá)到92.7%，導(dǎo)致Pd_0.006Cu_0.002/P25樣品上Cu催化位點(diǎn)的最高周轉(zhuǎn)數(shù)（TON），超過(guò)10萬(wàn)。

02

文章要點(diǎn)

1、作者在P25上制備了復(fù)雜的原子銅包覆的Pd納米結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的樣品對(duì)苯酚的選擇性最高，為92.6%，產(chǎn)代率為4833 μmol g^-1h^-1。與此同時(shí)，Pd_0.006Cu_0.002/P25（相對(duì)于最外部的Cu物種）達(dá)到了最高的TON，超過(guò)10萬(wàn)（或TOF為2.7 s^-1）。

2、通過(guò)結(jié)構(gòu)表征、同位素標(biāo)記、動(dòng)力學(xué)分析、光譜測(cè)量和DFT計(jì)算，Pd-Cu共裝飾樣品的優(yōu)越活性可以歸因于P25向Pd-Cu納米結(jié)構(gòu)的有效空穴轉(zhuǎn)移。水作為促進(jìn)劑也被證明是對(duì)苯酚高選擇性的關(guān)鍵。更重要的是，Pd-Cu納米結(jié)構(gòu)能夠通過(guò)控制對(duì)苯酚的低能途徑，避免苯基物質(zhì)的二聚，來(lái)控制對(duì)苯酚的選擇性。此外，在懸浮系統(tǒng)中優(yōu)化的界面反應(yīng)策略可產(chǎn)生一個(gè)氧化-精益環(huán)境，自發(fā)地保護(hù)高價(jià)值的產(chǎn)品免受過(guò)度氧化。

3、該工作中的反應(yīng)體系具有很強(qiáng)的潛力，易于在商業(yè)連續(xù)攪拌罐反應(yīng)器中擴(kuò)大。這種新穎的光催化劑和反應(yīng)體系的設(shè)計(jì)方案可以為高度對(duì)稱分子的選擇性轉(zhuǎn)換開(kāi)辟一條經(jīng)濟(jì)的途徑。

03

圖文展示

圖1.各種光催化劑的催化性能

圖2.合成的催化劑的物理表征

圖3.催化過(guò)程的基本特征

圖4.總體的化學(xué)反應(yīng)方程式

圖5.環(huán)氧型吸附中間體在TiO₂上的反應(yīng)途徑

圖6.C-H斷裂對(duì)Cu物質(zhì)的反應(yīng)途徑

圖7.苯在選擇性氧化成苯酚過(guò)程中的電荷轉(zhuǎn)移示意圖

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