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    韓布興院士/吳海虹JACS：創(chuàng)紀(jì)錄！電催化CO2RR制乙醇
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-08-14 17:31:18 瀏覽：1890次


     第一作者：Wei Xia

    通訊作者：韓布興院士、吳海虹教授

    通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所、華東師范大學(xué)

    DOI: 10.1021/jacs.3c04612


    01

    研究背景

    利用可再生電力的電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)最有前途的策略之一，其中多碳（C2+）產(chǎn)物具有廣泛的應(yīng)用，乙醇是一種有價(jià)值的化學(xué)品和燃料。許多銅（Cu）基催化劑可有效地電催化CO2RR制C2+產(chǎn)物，但它們通常對(duì)乙醇的選擇性和電流密度有限。基于此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和華東師范大學(xué)吳海虹教授等人報(bào)道了一種二氧化硅（SiO2）介導(dǎo)的氫鍵有機(jī)骨架（HOF）模板方法，用于在薄壁N摻雜碳納米管（TWN）上制備超高密度Cu單原子催化劑（SACs）。


    02

    文章要點(diǎn)

    1、通過(guò)該方法，作者制備的催化劑中Cu的含量可達(dá)13.35 wt %，記為T(mén)WN-Cu13.35-600-SACs。結(jié)果表明，該催化劑對(duì)乙醇的CO2RR表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，乙醇的法拉第效率（FE）隨著Cu-N3位點(diǎn)密度的增加而提高。

    2、在H-型電池中，在TWN-Cu13.35-600-SACs催化劑上，乙醇的FE可以達(dá)到約81.9%，局部電流密度為35.6 mA cm-2，這是目前已報(bào)道的乙醇電化學(xué)CO2RR的最佳結(jié)果。

    3、實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）研究表明，相鄰的Cu-N3活性位點(diǎn)（1個(gè)Cu原子配位3個(gè)N）是反應(yīng)的活性位點(diǎn)，它們的高密度對(duì)乙醇的高FE至關(guān)重要，因?yàn)橄噜彽木嚯x較近的Cu-N3位點(diǎn)可以協(xié)同促進(jìn)C-C偶聯(lián)。


    03

    圖文展示

     

    圖1.催化劑的制備與表征

     

    圖2. XANES、EXAFS和WT-EXAFS的結(jié)構(gòu)表征

     

    圖3.電催化CO2RR性能

     

    圖4. Cu-Nx（1 < x < 5）位點(diǎn)與CO2RR選擇性的關(guān)系

     

    圖5.原位電化學(xué)拉曼光譜測(cè)量

     

    圖6. DFT計(jì)算

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