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斯坦福崔屹教授團隊，又發篇Nature Energy！

來源：時間：2023-09-11 14:43:05 瀏覽：1886次

第一作者：Sang Cheol Kim、Jingyang Wang

通訊作者：崔屹教授

通訊單位：斯坦福大學

DOI: 10.1038/s41560-023-01280-1

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研究背景

電解質工程是提高電池性能的關鍵，尤其是鋰金屬電池（LMBs）。電解質的最新進展是通過增強電極界面的電化學穩定性極大改善了可循環性，但同時實現高離子導電性仍具有挑戰性?；诖?，斯坦福大學崔屹教授團隊報道了一種通過增加電解質中的分子多樣性來增強LMBs的電解質設計策略，基本上導致了高熵電解質。作者將“高熵”概念應用于弱溶劑化液體電解質，不僅提高了離子傳輸能力，同時不影響高壓正極和Li金屬負極的穩定性。

我們發現，在弱溶劑化電解質中，熵效應減少了離子聚類，同時保留了典型的富陰離子溶劑化結構，這是基于同步加速器的X射線散射和分子動力學模擬的特征。與傳統的弱溶劑化電解質相比，具有較小尺寸簇的電解質的離子電導率提高了兩倍，能夠在無陽極LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2(NMC622) ‖Cu袋電池中以高達2C (6.2 mA cm^{- 2})的高電流密度穩定循環。通過在三種不同的弱溶劑化電解質體系中的性能改進，驗證了設計策略的有效性。

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文章要點

1、作者設計了通過增加分子多樣性來增加溶劑化熵的高熵電解質（HEEs）。研究表明，HEEs的離子電導率提高了兩倍，并能在高壓無負極LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2(NMC622)‖Cu袋式電池中穩定地循環高達2 C（約6.2 mA cm^-2）的充/放電。

2、通過同步加速器的X射線散射和分子動力學（MD）模擬等一系列表征技術，作者發現離子簇尺寸隨著溶劑數量的增加而減小。這是由于較高的溶劑化熵驅動熱力學平衡，有利于Li溶劑相互作用和抑制離子聚類。對比低熵電解質（LEEs），具有較小離子簇的HEEs具有更好的擴散率，從而減輕了高倍率循環期間的濃度梯度，并允許更密集和更均勻的沉積形態。

3、最后，作者通過將其應用于氟醚電解質和碳酸鹽基LHCEs來證明HEE概念的普遍性。提出通過增加分子多樣性來調節溶劑化熵和調節中觀溶劑化結構可作為提高先進弱溶劑化電解質離子電導率的設計策略。

03

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