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    中國(guó)科學(xué)院，最新Nature子刊！
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-09-25 15:16:44 瀏覽：1205次

    第一作者：Liang Huang、Qiong Liu和Weiwei Wu

    通訊作者：董紹俊院士、Jin Wang

    通訊單位：中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所和紐約州立大學(xué)石溪分校

    DOI: 10.1038/s41467-023-41311-9.


    01

    研究背景

    單原子催化劑（SACs）已成為催化和能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域最具吸引力的前沿研究領(lǐng)域之一，但是由于SACs的原子非均質(zhì)性和集合平均測(cè)量的局限性，負(fù)責(zé)控制特定催化性質(zhì)和機(jī)制的基本活性位點(diǎn)在很大程度上仍然被隱藏。基于此，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所董紹俊院士和美國(guó)紐約州立大學(xué)石溪分校Jin Wang等人報(bào)道了一種單原子催化-熒光相關(guān)光譜（SAC-FCS）的定量方法，利用原子結(jié)構(gòu)依賴的催化動(dòng)力學(xué)和單分子熒光顯微鏡的單次周轉(zhuǎn)分辨率，能夠研究不同的鐵-氮（Fe-N）配位SACs上的類氧化酶單分子催化，量化活性位點(diǎn)及其動(dòng)力學(xué)參數(shù)。


    02

    文章要點(diǎn)

    1、通過(guò)將單次轉(zhuǎn)化反應(yīng)的自相關(guān)性與不相同的原子位點(diǎn)相關(guān)聯(lián)，作者成功地解析了FeNx/C SACs上單分子氧化酶催化的實(shí)時(shí)熒光軌跡。同時(shí)，通過(guò)SAC-FCS方法的自相關(guān)計(jì)算，從雜化單原子位點(diǎn)識(shí)別和量化內(nèi)在的類氧化酶活性中心。

    2、作者還揭示了FeNx/C SACs中FeN5活性位點(diǎn)的重要原子和催化動(dòng)力學(xué)參數(shù)，其中類氧化酶活性位點(diǎn)的活性位點(diǎn)比例約為26%，活性位點(diǎn)對(duì)非均相類氧化酶催化反應(yīng)的催化速率常數(shù)分別比FeNx/C SACs中的非活性位點(diǎn)和酞菁鐵中的FeN4位點(diǎn)高182倍和1463倍。


    03

    圖文展示

     

    圖1. SAC-FCS的設(shè)置和機(jī)制

     

    圖2.單原子模型與SAC-FCS分析

     

    圖3. SAC-FCS鑒定FeNx/C SACs的活性位點(diǎn)

     

    圖4. FeNx/C SACs的單原子動(dòng)力學(xué)和機(jī)理分析

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