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    超越對稱催化劑！對稱破缺Cu單原子催化CO2電還原制甲酸鹽
    來源： 時間：2023-12-05 17:22:06 瀏覽：1770次

    第一作者：董俊才副研究員、Liu Yangyang、Pei Jiajing

    通訊作者：董俊才副研究員、趙慎龍研究員

    通訊單位：中國科學院高能物理研究所、國家納米科學技術中心

    DOI：10.1038/s41467-023-42539-1.



    研究背景



    甲酸因具有高體積容量和中等重量容量儲氫能力，長期以來一直被視理想的氫載體材料，因此通過電化學還原CO2生產甲酸正在引起廣泛關注。在過去的幾年里，各種金屬（如Cu、Sn、Bi）及其合金被發展為電催化CO2到甲酸的電催化劑，但這些催化劑實現實際應用所需的法拉第效率（FE）和電流密度仍然是一個挑戰。因此，迫切需要開發具有高度選擇性和節能的催化劑，用于將CO2電還原為甲酸鹽。基于此，國家納米科學技術中心趙慎龍研究員和中國科學院高能物理研究所董俊才副研究員等人報道了通過微波加熱合成了平面對稱性破缺的CuN3（PSB-CuN3）單原子催化劑（SAC）用于電催化CO2還原，具有極好的甲酸鹽選擇性與選擇穩定性，并通過X射線光譜學和理論計算相結合進一步確認了其中機理，為設計具有特定局部對稱性的高效SAC開辟了途徑。



    文章要點



    1、制備的PSB-CuN3催化劑在-0.73 V下對甲酸鹽的選擇性為94.3%，超過了對稱的CuN4催化劑（-0.93 V vs. RHE下為72.4%）。在流通池中連續運行100 h后，PSB-CuN3對甲酸的選擇性仍能夠保持在90%以上。

    2、將EXAFS、XANES和ATR-SEIRAS分析和密度泛函理論（DFT）計算相結合發現，從平面D4h構型中被打破的內在局部對稱性誘發了非常規的dsp雜化，因此金屬中心的催化活性和微環境（即配位數和畸變度）之間存在很強的相關性，從而導致了CuN3對甲酸鹽催化選擇性增加。



    圖文展示



    圖1. PSB-CuN3的合成與形貌表征

    圖2.基于XAFS光譜表征的PSB-CuN3原子與電子結構

    圖3. PSB-CuN3對CO2催化活性的電化學測試

    圖4.第一性原理計算與operando XAFS 表征


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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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