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南開陳軍院士團隊，最新JACS！

來源：時間：2024-03-04 11:16:20 瀏覽：1312次

第一作者：Qiu Zhang、Xiaomeng Liu和Yong Lu

通訊作者：陳軍院士

通訊單位：南開大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13963.

研究背景

鋰離子電池（LIBs）具有高能量密度和長循環(huán)壽命的特點，在便攜式電子設(shè)備和電動汽車中得到了廣泛的應(yīng)用。然而，Li資源短缺、成本高、生產(chǎn)環(huán)境惡劣、有機電解質(zhì)易燃性和安全性等問題，不可避免地制約了LIBs在大規(guī)模儲能領(lǐng)域的應(yīng)用。基于水系電解質(zhì)的電池具有安全、環(huán)保、組裝環(huán)境要求低的優(yōu)點，被認(rèn)為是大規(guī)模儲能系統(tǒng)的有希望的候選者。因此，開發(fā)高性能水性電池具有重要意義。可再充電水系電池具有安全性高、成本低的優(yōu)點，是大規(guī)模儲能的潛在系統(tǒng)。然而，開發(fā)具有高可持續(xù)性、可負擔(dān)性和可逆性的水電池是迫切而具有挑戰(zhàn)性的。基于此，南開大學(xué)陳軍院士等人報道了一種兩性羥基乙酸鋁（AlAc(OH)₂）電解質(zhì)，它具有H⁺和OH^-雙極性電離的能力，有利于在蒽醌（AQ）負極和氫氧化鎳（Ni(OH)₂）正極進行氧化還原反應(yīng)。

文章要點

1、通過結(jié)合從頭計算分子動力學(xué)（AIMD）和密度泛函理論（DFT）計算、NMR、XRD和拉曼光譜證實，AlAc(OH)₂(H₂O)₃溶劑化結(jié)構(gòu)的雙極性電離能力來源于Al³⁺和OH^-的強極化能力。解離常數(shù)為5.0/3.0的H⁺/OH^-的解離能力強于水（14.0），促進了電極同時穩(wěn)定的氧化還原反應(yīng)。具體而言，H⁺的吸收阻止了AQ陽極形成離子鍵，抑制了電極的溶解，而OH^-為Ni(OH)₂正極的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化反應(yīng)提供了局部堿性環(huán)境。

2、此外，設(shè)計的AQ||Ni(OH)₂電池的AQ負極在300次循環(huán)后的放電容量為243.9 mAh g^-1，具有高可逆性，容量保持率為78.2%。同時，作者還組裝了放電容量為0.90 Ah的袋式電池，基于電池的總質(zhì)量，其能量密度為44.7 Wh kg^-1。本工作極大拓寬了水系電池的種類，代表了雙極電解質(zhì)的設(shè)計理念以及與H⁺和OH^-的不同電化學(xué)反應(yīng)。

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