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復(fù)旦大學(xué)，重磅Nat. Catal.

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-16 10:49:55 瀏覽：1233次

第一作者：Dongxiao Chen、Lin Chen

通訊作者：劉智攀教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)

DOI: 10.1038/s41929-024-01135-2.

研究背景

乙烯環(huán)氧化是動(dòng)力學(xué)控制多相催化反應(yīng)中的教科書式案例，在將石油轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)中起著核心作用。銀（Ag）是乙烯環(huán)氧化反應(yīng)唯一的催化劑競(jìng)爭(zhēng)者，可以選擇性地制造氧化乙烯（EO），同時(shí)抑制生成二氧化碳。由于表面科學(xué)技術(shù)的限制，環(huán)氧化反應(yīng)通常運(yùn)行在最大的Mbar水平，遠(yuǎn)低于工業(yè)條件（490-550 K，2 MPa，氧氣和乙烯壓力均在1 bar左右）。基于機(jī)器學(xué)習(xí)的最優(yōu)表面相自動(dòng)搜索（ASOP）方法，一種非常典型的全局優(yōu)化方法，可以幫助確定工業(yè)反應(yīng)條件下Ag的表面相。復(fù)旦大學(xué)劉智攀教授等人通過(guò)理論預(yù)測(cè)和催化實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，確定了一個(gè)薄的銀表面氧化相作為乙烯環(huán)氧化的活性相，它在500 K高壓下生長(zhǎng)在Ag(100)上。

文章要點(diǎn)

1.作者確定了在工業(yè)催化條件下生長(zhǎng)在Ag(100)上的一個(gè)獨(dú)特的表面氧化物相，即O5相，其具有四方錐形的次表面氧和強(qiáng)吸附的乙烯，可以選擇性地將乙烯轉(zhuǎn)化為EO。

2.本文研究表明，O5階段是唯一選擇性地生產(chǎn)EO的階段，其他表面氧化相主要由乙烯燃燒導(dǎo)致，EO形成勢(shì)壘比燃燒路線低0.12 eV。重要的是，O5相對(duì)O2的解離活性較低，而O5相的O供應(yīng)需要相間與終止間位點(diǎn)的配合。在理論的指導(dǎo)下，Ag/α·Al₂O₃催化劑在490 K、1 bar的氧氣和乙烯催化實(shí)驗(yàn)下實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)期（>200 h）的高EO選擇性（59.4±1.2%）。本工作提供了一種先進(jìn)的解決方案來(lái)揭示工業(yè)條件下復(fù)雜的動(dòng)態(tài)催化劑演化，有利于原子水平上的催化劑設(shè)計(jì)。

圖文展示

圖1.不同條件下銀表面結(jié)構(gòu)的演化

圖2.Ag表面氧化物的電子特性和振動(dòng)光譜

圖3.吉布斯自由能分布和整體機(jī)理

圖4.Ag/α·Al₂O₃的結(jié)構(gòu)表征和催化性能

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