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中國科學院化學研究所，最新JACS！

來源：時間：2024-04-30 16:37:29 瀏覽：1639次

第一作者：Shunhan Jia

通訊作者：韓布興院士、孫曉甫研究員

通訊單位：中國科學院化學研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c01961.

研究背景

羥胺（HA, NH₂OH）是半導體工業、材料合成、照相顯影、生物醫學研究等領域的關鍵化合物，也是一種潛在的氫載體。目前，HA的合成以NH₃氧化或NO加氫為主，且條件苛刻、高能耗和碳排放，還需要貴金屬催化劑和復雜的設備來提高轉化效率和HA收率。因此，開發新的HA合成路線對滿足綠色化學的要求具有重要意義。硝酸鹽電還原反應結合了利用綠色電子作為還原劑和水作為質子源的優點，被認為是一種在環境條件下將硝酸鹽脫除并轉化為含氮化學物質的有前途的方法。然而，由于HA過度還原為NH₃，電合成HA仍然具有挑戰性。基于此，中國科學院化學研究所韓布興院士、孫曉甫研究員等人首次報道了利用硝酸鹽在水中合成酮介導的HA，開發了一種金屬-有機骨架衍生的Cu催化劑來催化該反應。

文章要點

1、利用環戊酮（CP）原位捕獲HA形成具有C=N鍵的CP肟（CP-O），該肟易于水解。電解后HA容易釋放，CP再生。結果表明，CP-O的法拉第效率（FE）為47.8%，生成速率為34.9 mg h^-¹ cm^-²，碳選擇性超過99.9%。優化了CP-O的水解釋放HA和CP再生，使溶液中的HA穩定在96.1 mmol L^-¹，顯著高于直接還原硝酸鹽。

2、詳細的原位表征、控制實驗和理論計算揭示了催化劑的表面重構和反應機理，表明Cu⁰和Cu⁺的共存促進了*NO₂和*NH₂OH的質子化和還原，從而增強了HA的生成。本工作為更有效和可持續地生產HA鋪平了道路，同時提供了一種通過分子介導策略將不穩定產品/中間體轉化為主要產品的新方法，也可以啟發其他具有非常規氧化態和化學反應性的增值化學品的可持續合成。

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